Fu quindi messa sotto contratto dall'etichetta discografica RCA per la quale incise altri 45 giri e, l'anno successivo, il suo primo albumDiario di una sedicenne, un concept album arrangiato da Ennio Morricone e che contiene il suo brano di maggior successo Quando vedrete il mio caro amore.
Nel 1964 partecipò con Ogni felicità (canzone scritta da Loredana Ognibene, autrice di tutto l'album Diario di una sedicenne) al Festival delle Rose 1964.
Partecipò altre quattro volte al Cantagiro (presentando i brani Cosa fai dei miei vent'anni alCantagiro 1963, La legge dell'amore al Cantagiro 1964, Ti vedo uscire (che otterrà anche un Disco d'oro in Spagna) al Cantagiro 1965, e Chiaro di luna sul mare al Cantagiro 1966; inoltre partecipò al Festival di Sanremo 1967 con il brano Una ragazza.
Nel 1971, in occasione del passaggio alla casa discografica King, intraprese una collaborazione con alcuni dei più importanti cantautori italiani che scrissero per lei gran parte dei brani del disco Storia di storie, con le firme di Franco Battiato, Lucio Battisti, Fabrizio De André, Gino Paoli,Umberto Bindi, Giorgio Gaber, Sergio Endrigo, Bruno Lauzi.
Nel 1977, prodotta da Shel Shapiro, ottenne un buon successo con il brano Piano, inciso con lo pseudonimo D.M. System Orchestra.
Durante gli anni ottanta, pur continuando ad incidere dischi, si dedicò essenzialmente alla conduzione di programmi Radio Rai (tra cui Mille e una canzone, Carta bianca, quest'ultimo accanto al giornalista sportivo Massimo De Luca ).
Ha iniziato a interessarsi anche di canzoni per bambini incidendo nel 2000 l'album Zucchero filato in collaborazione con il maestro Luis Enrique Bacalov e Loriana Lana, per poi approdare alla musica sacra, un ambito che tuttora la vede in attività fra dischi e recital. Donatella Moretti è laureata in Lingue.
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